1）完善14C測年及數(shù)據(jù)處理新方法，形成完整測年方法序列，在考古應(yīng)用研究中取得有重要影響的成果
14C年代學(xué)新方法探索中，針對黃土-古土壤14C測年普遍偏年輕的問題，建立了不同溫度熱解提取黃土沉積物中可靠的14C測年組分的實驗方法(Cheng et al., 2013，Radiocarbon)；證實了在600℃～800℃熱解揮發(fā)的組分(Py-V) 可作為黃土-古土壤序列14C 測年的可靠組分，為黃土-古土壤14C年代學(xué)研究開拓了新途徑；改進/研制了14C測年樣品獲取和前處理裝置，如采用負壓過濾和UV/H2O2光催化氧化技術(shù)，實現(xiàn)了在一套實驗裝置上同時快速提取水樣品中用以14C測年的溶解無機碳(DIC)和有機碳(DOC)組分用以14C測年(專利號：ZL201320270374.6），從而在我室形成了涵蓋沉積物、水體、植物和考古樣品等相對完整的14C測年方法序列。
圖11. 采用分段擬合方式進行青海湖沉積14C年代“碳庫”效應(yīng)校正
(Zhou et al., 2014, Radiocarbon)
在14C年代數(shù)據(jù)處理新方法中，針對湖泊沉積物14C年代數(shù)據(jù)常受到“碳庫”效應(yīng)干擾的問題，選取青海湖(Zhou et al., 2014，Radiocarbon)和貧有機質(zhì)的高臺鹽湖(Yu et al., 2014, Radiocarbon)為研究案例，系統(tǒng)進行14C年代學(xué)研究。提出了在多變量地學(xué)系統(tǒng)中線性回歸的“平均值概念”，并根據(jù)巖性變化引起的沉積速率階梯式變化采用了分段擬合回歸的新方式，運用這一創(chuàng)新的數(shù)理分析方法成功且簡便地解決了青海湖沉積物14C年代數(shù)據(jù)“碳庫”效應(yīng)校正難題(圖11)，建立了最近3萬年以來有可靠年代控制的季風(fēng)和西風(fēng)氣候變化時間序列(Zhou et al., 2014, Radiocarbon)；對高臺鹽湖剖面的光釋光與14C測年對比研究發(fā)現(xiàn)，該湖泊14C測年數(shù)據(jù)“碳庫”效應(yīng)甚至可達11,000 ± 2000 年，物理模型研究表明干旱區(qū)湖泊系統(tǒng)中因受外源輸入有機質(zhì)年齡影響，異常老的“碳庫”效應(yīng)似一種固有現(xiàn)象(Yu et al., 2014, Radiocarbon)，因此在缺少植物殘體的情況下，應(yīng)盡量避免直接用全樣有機質(zhì)進行14C測年，為缺少植物殘體以及可精確定年紋泥層的湖泊沉積物14C年代學(xué)研究提供了新思路。
在開展14C測年新方法探索同時，將其應(yīng)用于環(huán)境考古以及典型考古遺址的斷代與示蹤研究工作也取得了若干重要成果。通過對丹江地區(qū)東龍山遺址地層高精度14C測年研究，建立了相對完整的自仰韶、龍山、夏-商-周文化演化的年代學(xué)序列，揭示出溫度、降水等氣候要素值變化與古人類文明發(fā)展的聯(lián)系(Zhu et al., 2010, Radiocarbon)；利用14C測年與同位素示蹤方法，確定了商南過鳳樓遺址發(fā)現(xiàn)的身高達1.93米的“史前小巨人”的時代(距今4200年)和食物類型(Yang and Zhu, 2010, Radiocarbon; Zhu et al., 2012, QI)(圖2)；通過對藍田遺址中的碳屑、鹿角等材料的14C測年，將中國燒制磚的歷史追溯到距今5000-5300年前(Yang et al., 2014)(圖3)。這些考古發(fā)現(xiàn)引起了CCTV等主流媒體高度關(guān)注，產(chǎn)生較大反響。
圖2. 4200年前的小巨人遺骨照片及同位素測試結(jié)果
(Zhu et al., 2012, Quaternary International)
圖3. 新街遺址燒制磚塊及14C測年的統(tǒng)計分布(Yang et al., 2014, Archaeometry)
左圖：燒制磚圖片；右圖：遺址中碳屑、鹿角等14C測年統(tǒng)計分布
2）在我室建立10Be/26Al暴露/埋藏年代學(xué)測試方法
10Be/26Al核素暴露/埋藏測年在地球環(huán)境過程研究中具有廣泛的應(yīng)用潛力和前景，但目前國內(nèi)在該領(lǐng)域的研究相對薄弱。僅有少數(shù)實驗室可以完成測年樣品化學(xué)前處理，但樣品測試幾乎全部在國外完成。我們建立了提取和純化石英樣品中Be和Al的實驗裝置和樣品測試方法(張麗等, 2012a,2012b，巖礦測試)，利用所建立的方法對CRONUS-Earth Project國際比對樣品進行了測試，10Be和26Al濃度測試結(jié)果均處于比對平均值的誤差范圍內(nèi)(圖4)，證明所建立的實驗方法可靠。
在建立測試方法基礎(chǔ)上，對重慶喀斯特地區(qū)金佛洞內(nèi)的膠結(jié)礫石樣品進行26Al/10Be埋藏測年，結(jié)果證實金佛洞至少從3.8Ma已開始發(fā)育，驗證了金佛山喀斯特發(fā)育的古老性，為金佛山遺址作為“中國南方喀斯特二期”地點之一入選世界遺產(chǎn)名錄提供了關(guān)鍵年代數(shù)據(jù)，相關(guān)申請單位專門來函對我室在年代學(xué)方面的貢獻表示感謝(圖5)。
圖4. Sample A和Sample N的對比結(jié)果（Scott&Jull, 2008; Jull et al., 2013）
（縱坐標-核素濃度，XA-本實驗室數(shù)據(jù)，Min-最小值，Mean-平均值，Max-最大值）
圖5. 重慶市南川區(qū)人民政府對我室在金佛洞的測年研究中貢獻的感謝信
3）探索了陸相沉積環(huán)境129I測年新方法
國際上129I測年主要利用海洋沉積物開展，陸相沉積物幾乎很少涉及。為拓展該方向，首次建立無載體129I的AgI-AgCl共沉淀制樣方法(圖6)，解決了低碘含量樣品中超低水平129I的分析難題(Hou et al., 2010，Analytical Chemistry)，Fehn et al.(2012)認為這一新方法“…will lower the required amount of AgI sufficiently to allow applications with even smaller sample masses(有效降低了AgI載體必需量，使得研究向更微量樣品的方向發(fā)展)；改進和優(yōu)化了土壤和沉積物中碘的逐級浸取形態(tài)分離流程，結(jié)合AgI-AgCl無載體共沉淀法，使低碘含量超低129I水平的碘的化學(xué)形態(tài)分析成為可能(Luo et al., 2013)。期刊Journal of Environmental Radioactivity的評審人評價道：“作為中國黃土中碘元素分布研究的第一例，該工作對于環(huán)境中129I的研究具有重要貢獻。樣品中碘形態(tài)的分析與AgI-AgCl共沉淀法對于129I的AMS分析研究來說是極大的革新。”
應(yīng)用所建立和優(yōu)化的方法首次研究了我國黃土剖面中129I/127I值的深度分布及其不同化學(xué)形態(tài)129I的遷移行為特征，發(fā)現(xiàn)129I主要以有機態(tài)和水溶態(tài)存在于黃土中，表層人工成因的129I在黃土地層中向下的遷移相對有限（Luo et al., 2013,Journal of Environmental Radioactivity），初步獲得的黃土地層中核前時代層位中的129I/127I比值約為2.0×10-11(圖7)，這比海洋沉積物中的129I/127I初始值1.5×10-12高一個量級(范煜坤，2013博士論文），造成核前自然成因129I在海陸系統(tǒng)中的分布差異原因仍在進一步研究中，這些工作為確定129I在陸相環(huán)境中的初始值及提取129I定年的可靠組分積累了重要基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。
圖6. 我室首次建立的無載體129I的AgI-AgCl共沉淀制樣方法(Hou et al., 2010, Analytical Chemistry)
圖7. 西峰和洛川黃土剖面中129I/127I比值深度分布（范煜坤，博士論文，2013）
將上述的測年方法相結(jié)合，我室已逐步完善并建立涵蓋數(shù)十年-百萬年尺度相對完整的宇宙核素測年方法體系，為地球環(huán)境過程示蹤及考古學(xué)研究提供了絕對測年途徑。
