重霧霾事件中二次顆粒物的具體形成機(jī)制和過程尚不完全清楚，以及重霧霾演化和消退機(jī)制的實(shí)測研究數(shù)據(jù)仍然有限。化石燃料燃燒是城市大氣碘的重要來源，同時129I作為碘唯一的長壽命放射性核素，主要源于歐洲核燃料后處理廠釋放后的長距離傳輸。127I和129I在大氣中分別以氣態(tài)、顆粒態(tài)等多種形式存在，且是典型的光敏物質(zhì)，容易發(fā)生形態(tài)轉(zhuǎn)化。基于此，本研究嘗試借助大氣127I和129I研究重霧霾事件形成和演化過程中的源和機(jī)制問題。 中國科學(xué)院地球環(huán)境研究所加速器質(zhì)譜中心環(huán)境放射性課題組與中國科學(xué)院高能物理研究所等單位合作，利用堿灰化-萃取分離法，結(jié)合高靈敏度的加速器質(zhì)譜和電感耦合等離子體質(zhì)譜分析技術(shù)，研究了在北京2017.3-2018.12月間氣溶膠樣品中的碘同位素（127I和129I）。
結(jié)果顯示，氣溶膠中127I濃度峰值與北京重霾事件吻合較好。氣態(tài)碘通過光化學(xué)反應(yīng)轉(zhuǎn)化為顆粒態(tài)碘氧化物，為二次顆粒物的成核和聚集提供了初級核。當(dāng)北京地區(qū)盛行南風(fēng)時，南部工業(yè)城市化石燃料燃燒釋放的碘大量輸入北京，促進(jìn)了二次顆粒物的成核和擴(kuò)大，引發(fā)了嚴(yán)重的霧霾事件。而源自歐洲核燃料后處理廠釋放的129I，在北京地區(qū)盛行西風(fēng)、空氣質(zhì)量良好時，隨西風(fēng)帶和東亞冬季風(fēng)的相互作用被輸送到北京。因此最終我們通過127I和129I的組合變化模式，結(jié)合其他空氣污染參數(shù)的變化特征，揭示了北京重霧霾事件形成和演化的三種典型類型，即氣態(tài)碘向顆粒態(tài)碘轉(zhuǎn)化導(dǎo)致大量二次顆粒物生成型，沙塵暴誘發(fā)型以及二次顆粒物和沙塵暴混合爆發(fā)型。本研究結(jié)果為更好的了解重霧霾事件的形成和演化機(jī)制以及大氣碘同位素在這些過程中的作用提供了參考。
本工作得到中國科學(xué)院（Nos. XDB40020100, 132B61KYSB20180003），國家自然科學(xué)基金（Nos.41991252, 11875261, U1832212），黃土與第四紀(jì)地質(zhì)國家重點(diǎn)實(shí)驗室（No.SKLLQG1942）、陜西省科技廳（No.2021JQ-972）和中國科學(xué)院重點(diǎn)部署項目（No.ZDRW-CN-2018-1）的資助。上述成果于2022年3月發(fā)表在Chinese Chemical Letters期刊上。
Miao Fang1, Xue Zhao1, Yixuan Liu, Yang Shao, Ning Chen, Min Luo, Luyuan Zhang, Qi Liu, Lingling Ma, Diandou Xu, Xiaolin Hou. Occurrence, evolution and degradation of heavy haze events in Beijing traced by iodine-127 and iodine-129 in aerosols. Chinese Chemical Letters, 2022, 33(7), 3507-3515.
文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cclet.2022.02.073
圖1. 北京市氣溶膠中127I及129I來源及不同化學(xué)形態(tài)間的轉(zhuǎn)化示意圖
