碘對于人體健康至關(guān)重要，陸地環(huán)境中碘的多寡是決定碘缺乏癥患病率的一個關(guān)鍵因素。由于冬季海洋碘輸入減少，內(nèi)陸大氣碘的主要來源可能會從海洋轉(zhuǎn)變?yōu)槠渌吹尼尫拧@將進一步影響內(nèi)陸地表環(huán)境的碘含量。然而，其具體來源組成如何？在多大程度上受到人類活動的影響？這些科學(xué)問題仍缺乏明確答案。 為此，地球環(huán)境研究所范煜坤副研究員與合作作者通過對長春、北京、成都和香港等四大城市冬季大氣細顆粒物（PM2.5）進行多指標(biāo)分析，研究了內(nèi)陸大氣碘的潛在來源與貢獻。他們使用正定因子矩陣模型對119個PM2.5樣品中的總碘以及元素含量進行了擬合分析，解譯出粉塵、燃煤、燃油等源譜（圖1）。煤和石油形成于上百萬至億年的古老地質(zhì)時期，由于129I衰變而具有低129I/127I特征；粉塵暴露于地表并參與復(fù)雜的地表過程，攜帶有人類核活動釋放的高水平129I/127I特征。為了驗證所獲源譜的合理性，他們利用這些端元碘同位素組成之間的差異，分析獲得了不同來源的貢獻比例與PM2.5中129I/127I比值的相關(guān)性（圖2）。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)燃煤和燃油等化石源燃料貢獻增加時，129I/127I下降；當(dāng)粉塵貢獻增加時，129I/127I升高。碘同位素與不同源貢獻比例之間的耦合變化與來源的端元值完美契合。源解析進一步揭示了燃煤、燃油對冬季內(nèi)陸大氣碘的主導(dǎo)貢獻（>85%），并首次提出人類對石油的使用是除燃煤以外大氣碘的另一主要來源（圖3）。該研究為回答與碘缺乏有關(guān)的健康問題提供了重要科學(xué)認識，并為理解與大氣碘密切相關(guān)的平流層臭氧消耗現(xiàn)象提供了新視角。
圖1 基于PMF模型的長春、北京、成都和香港PM2.5中碘的源譜特征
圖2 四城市PM2.5中129I/127I比值與各碘源貢獻比例相關(guān)性（左）及貢獻占比（右）
圖3 四城市PM2.5中各主要碘源的貢獻占比
圖4 文章封面
該成果近期發(fā)表在中科院一區(qū)SCI Top期刊Environmental Science & Technology（IF: 11.4）上，并被邀請為封面文章（Supplementary Cover）。范煜坤副研究員為第一作者和通訊作者，侯小琳研究員為共同通訊作者。該研究得到國家自然科學(xué)基金（42273027，42177095）、中科院先導(dǎo)項目（XDB40000000）、西部之光項目（XAB2020YN02）、中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進會項目的聯(lián)合資助。
論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.est.3c05075
Yukun Fan, Hongmei Xu, Xiaolin Hou, Weijian Zhou, Luyuan Zhang, and Ning Chen. Isotopic Evidence Unveils Fossil Fuels Contribution to Atmospheric Iodine. Environmental Science & Technology 2023 57 (49), 20773-20780. DOI: 10.1021/acs.est.3c05075
